용해된 부식산과 코팅된 부식산이 K2CO3에 의한 테트라사이클린 흡착에 미치는 영향

Scientific Reports 12권, 기사 번호: 18966(2022) 이 기사 인용

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휴믹산(HA)은 수질 환경에 널리 존재하며 오염물질 흡착에 중요한 영향을 미칩니다. 여기서는 HA(용해된 것과 코팅된 것 모두)를 사용하여 K2CO3 변형 자기 바이오 숯(KMBC)에 의한 유기 오염물질 테트라사이클린(TC) 제거에 대한 효과를 평가했습니다. 결과는 낮은 농도의 용해된 HA가 가교 효과로 인해 TC 제거를 촉진하는 반면, 더 높은 농도의 용해된 HA는 KMBC의 흡착 위치 경쟁으로 인해 TC 흡착을 억제한다는 것을 보여주었습니다. 특성 분석을 통해 코팅된 HA는 KMBC의 표면과 기공 특성을 변경하여 TC 제거를 억제했습니다. 용해된 HA와 TC를 포함하는 순차적 흡착 실험에서 실험 마지막에 HA를 첨가하면 유리 TC가 있는 HAs-TC 리간드가 형성되어 TC의 흡착 용량이 향상되었습니다. 용해된 HA와 코팅된 HA의 존재 하에서 KMBC에 의한 TC 흡착은 pH가 5.0에서 10.0으로 증가함에 따라 감소하는 경향을 보였습니다. TC 흡착 과정은 선호되고 흡열적이며 의사 2차 동역학 및 Freundlich 등온선 모델에 의해 더 잘 시뮬레이션될 수 있습니다. 수소 결합과 π-π 상호 작용은 기본 영향 메커니즘으로 가정되었습니다.

Biochar(BC)는 식물 잔류물, 동물 폐기물과 같은 바이오매스를 열분해하여 제조된 다공성 탄소 물질입니다1,2. 높은 다공성, 열 안정성, 저렴한 비용 및 재활용 가능성으로 인해 폐수 처리를 위한 유망한 대체 흡착제로 간주됩니다3. Biochar는 중금속 및 유기 오염물질을 포괄하는 광범위한 오염물질을 흡착하는 데 높은 효율성을 보여주었습니다4,5. 이러한 장점에도 불구하고, 표면 작용기의 부족으로 인해 특히 고액 분리 및 흡착 능력에서 환경 개선에 있어 깨끗한 바이오 숯의 효과적인 활용이 여전히 향상될 수 있습니다6.

바이오 숯 표면에 자성 나노입자를 도입하면 향상된 고액 분리 특성을 얻을 수 있지만 자성 나노입자에 의한 흡착 부위 점유로 인해 흡착 용량이 감소하는 대가가 발생합니다7. 이 문제를 회피하기 위해 특정 흡착 기능을 위해 바이오 숯을 활성화하는 바이오 숯의 표면 화학적 변형이 제안되었습니다8. 현재까지 ZnCl2, MgCl2, KMnO4, H2SO4, H3PO4, KOH, K2CO 등 다양한 종류의 화학 시약이 바이오 숯의 표면 활성화에 적용되어 왔습니다. 이들 시약 중 K2CO3는 인체 건강에 해롭지 않으며 식품 첨가물로 사용되어 왔습니다. 더욱이, K2CO3 활성화를 통한 바이오 숯의 변형은 표면적, 기공 부피 및 방향성을 크게 향상시키는 것으로 나타났습니다12. 따라서 K2CO3는 활용도가 높은 바이오 숯 활성화제입니다.

바이오 숯 기반 나노복합체는 항생제13, 염료14, 살충제15 등 유기 오염물질을 제거하는 데 사용되어 왔습니다. 전형적인 유기 오염물질인 항생제는 지표수, 지하수, 식수에서 자주 검출됩니다16. 항생제를 남용하면 세균의 약물 내성 위험이 증가하여 가장 일반적인 항생제가 더 이상 감염성 질환을 효과적으로 통제할 수 없게 됩니다. 환경 미생물 개체군의 구조와 활동에 영향을 미칠 수 있는 항생제와 항생제 내성 유전자(ARG)에 대한 우려도 제기되었습니다17. 더욱이 ARG가 유전자 전달 요소에 성공적으로 통합되면 선택 압력이 없더라도 지속되고 전달될 수 있습니다. 따라서 항생제 오염물질의 제거는 실질적으로 매우 중요하며, 바이오 숯 및 그 파생물은 이러한 목적으로 검증되었습니다4,9,19,20,21.

그럼에도 불구하고, 실제 물 환경의 오염물질은 고립되지 않으며, 다른 물질이 오염물질 제거에 영향을 미치는 경우가 많습니다. 어디에나 존재하는 용해된 유기물(DOM)인 휴믹산(HA)은 카르복실산, 페놀성 및 방향족 그룹을 포함한 수많은 기능 그룹으로 구성되며, 이는 바이오 숯과 오염 물질 사이의 상호 작용을 조절할 수 있습니다. 예를 들어, HA는 바이오 숯의 물리화학적 특성을 변경하고 표면 반응성을 변경하며 다양한 오염물질에 대한 흡착 거동에 영향을 줄 수 있습니다. 대부분의 경우, 바이오 숯에 의한 물 속 유기 오염물질의 흡착은 기공 막힘 및 경쟁적 흡착 사이트를 통해 공존하는 HA에 의해 강력하게 억제됩니다. 대조적으로, 변형되지 않은 바이오 숯에 대한 항생제 흡착이 HA 존재 시 개선될 수 있음을 입증하는 일부 보고가 있었습니다24. 그러나 변형된 바이오 숯에 의한 항생제 흡착에 대한 HA 효과에 대한 관련 메커니즘 연구는 부족합니다. 또한 HA가 자성나노입자의 응집이나 자가산화에 미치는 영향에 대한 연구는 거의 없으며, 관련 메커니즘도 명확하지 않다.

7.8) (Fig. S5a) in solution. Therefore, in addition to occupation, electrostatic repulsion between TC and HAs/KMBC resulted in lower TC adsorption./p> 5 mg/L. TC possessed a nitrogen aromatic heterocyclic structure, which could interact with RBC and KMBC through π–π interaction19. According to the BET analysis, RBC and KMBC had high porosity, thus the removal of TC could also be achieved by pore filling. Jin et al.35 has found that HAs could interact with TC in solution. Therefore, HAs might act as a “bridge” between the adsorbents and TC36 and the bridging effect might contribute to the slight initial increase in adsorption capacity at low [HAs], before being overwhelmed by the binding competition at high [HAs]. As shown in Fig. 6a, the concentration of dissolved HAs after the experiment decreased from the initial value, corroborating that that dissolved HAs was adsorbed onto the RBC and KMBC./p> 5 mg/L (Table S8) As shown in Table S9, all P values are less than 0.05, which also suggest that the different addition sequences of dissolved HAs, TC and KMBC are statistically significant for the adsorption of TC (P < 0.05)./p>